半导体魔角超晶格中的连续Mott跃迁

半导体魔角超晶格中的连续Mott跃迁

文章出处：Tingxin Li, Shengwei Jiang, Lizhong Li, Yang Zhang, Kaifei Kang, Jiacheng Zhu, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Debanjan Chowdhury, Liang Fu, Jie Shan, Kin Fai Mak. Continuous Mott transition in semiconductor moire superlattices. Nature 2021, 597, 350-354.

摘要：随着电子相互作用的增加，Landau费米液体演化为非磁性Mott绝缘体是物理学中最令人困惑的量子相变之一。这一跃迁的邻近区域被认为是物质的奇异态，如量子自旋液体、激子凝聚和非常规超导。半导体魔角材料在三角形晶格上实现了高度可控的Hubbard模型模拟，通过连续调谐电子相互作用提供了一个独特的机会来驱动金属-绝缘体过渡(MIT)。在这里，通过电调节MoTe2/WSe2魔角超晶格的有效相互作用强度，作者观察到一个在每个单元晶胞固定填充一个电子的连续的MIT现象。量子临界的存在是由电阻的缩放塌缩、绝缘侧接近临界点时电荷隙的连续消失和金属侧发散的准粒子有效质量所支持的。作者还观察到磁化率在MIT的平稳演化，没有证据表明在Curie-Weiss温度约5%的范围内存在长程磁序。这表明在绝缘侧有大量的低能自旋激发，而在金属侧观察到的Pomeranchuk效应需进一步证实。作者的结果与二维连续Mott跃迁的普遍批判理论是一致的。

相互作用引起的电子局域化-Mott跃迁预计会发生在半填充的Hubbard模型中。当电子的动能(以带宽W为特征)远远超过其相互作用能(以现场库仑斥力U为特征)时，基态是具有明确定义的电子费米表面的金属。相反，当U W时，基态是带有电荷隙的绝缘体。当U和W具有可比性时，系统将经历一次MIT过程。尽管Mott和Hubbard的开创性著作广泛接受了这一观点，但人们对这种转变的本质仍知之甚少。在大多数材料中，过渡是一级驱动的，经常伴随着同时的磁性、结构或其它形式的有序。连续的MIT现象，表现出不对称的破坏，整个电子费米表面的突然消失和同时打开电荷穿过量子临界点，仍然是凝聚态物理的突出问题之一。尽管对这一主题进行了广泛的理论研究，但实验研究对象仍然很少。

连续的Mott跃迁通常受到几何挫折和降维的青睐，其中强量子涨落可以削弱甚至猝灭不同类型的有序。魔角二维过渡金属二卤族(TMDs)异质结构为Mott跃迁提供了理想的实验平台，该异质结构被认为实现了三角晶格Hubbard模式。该系统是高度可控的，允许独立调节填充因子和有效相互作用强度(U/W)。特别地，在场效应器件中，电子密度可以通过门控连续调谐。理论上，有效相互作用强度可以通过改变TMD层之间的转角来调整，转角决定了魔角周期，从而决定了带宽。这里作者演示了平面外电场连续调谐U/W。电场改变了两层TMD之间的电位差，进而改变了魔角电位差，主要改变了局域Wannier函数的大小和带宽。作者研究了在固定的半带填充时系统的电输运和磁性质作为有效相互作用的函数。

作者研究了具有空穴掺杂的近零取向的MoTe2/WSe2异质双层膜。两种TMD材料的晶格失配率约为7%。在零转角时，它们形成一个三角形的魔角超晶格，周期约为5 nm (图1a)，对应于魔角密度约为5 1012 cm-2。在每个TMD单分子层中，带边位于具有双自旋谷简并的Brillouin区的K/K'点。用密度泛函理论(DFT)表征了弛豫零度取向MoTe2/WSe2异质双层膜的电子能带结构。它们具有I型能带排列，价带偏移量约为300 meV(传导和价带边缘均来自MoTe2)。图1d给出了两个平面外位移场D下的前两个魔角价带，这两个值减小了价带偏移。位移场对能带色散有很强的影响。对于足够大的场，第一个魔角频带的带宽随D迅速增加(图1e)，支持带宽调谐MITs的可行性。两种材料的大晶格失配具有一些实际优势。由于魔角周期对零度附近的转角不敏感，异质结构不容易受到角度排列不均匀造成的失调的影响。与无序密度(约1011 cm-2)相比，较大的魔角密度或等效的掺杂密度在半填充时更有利于纯粹的相互作用驱动的MITs。最后，大掺杂密度有助于形成良好的电接触，以便在低温下进行传输测量。

作者用六方氮化硼(hBN)栅极介质和石墨栅极电极制作了MoTe2/WSe2异质双层材料的双栅场效应器件(图1a，1b)。位于顶部与底部的典型hBN的厚度分别为5 nm和20~30 nm。作者将器件按霍尔条几何形状进行图形化，并将4点片电阻降至300 mK。图1c显示器件1在300 mK时的方形电阻R 是两个栅极电压的函数。它可以转换成电阻作为填充因子f的函数，并使用已知的器件几何形状应用于平面外电场E(顶部和底部电场的平均值)。两个显著的电阻特征分别对应于f = 1和2，其中f = 1表示每个魔角晶胞有一个空穴，即魔角价带的一半被填满。在足够大的应用领域，它们都变成金属。f = 2时的MIT在一个更小的场。它的机理不同于f = 1时的Mott跃迁。应用的磁场关闭第一和第二魔角带之间的间隙，并诱导从带绝缘体到补偿半金属的过渡。它对Mott绝缘状态没有明显的影响。

下面作者将关注f = 1时交互(或带宽)驱动的MIT。所述薄片电阻或电导(G = 1/R )在过渡附近对外加电场敏感;在最低温度(285 mK)下，在临界场Ec 0.652 V·nm-1的窄范围内，其变化幅度超过4个数量级(图1f)。对于不同的磁场扫向没有观察到迟滞现象。

图1

图2a说明了典型电场下电阻在70 K以下的温度依赖性。它们表现出两种行为。在临界磁场以下，电阻在冷却时增加。这是绝缘体的特性。电阻随热活化而变化。作者在图2b中提取了用于电荷传输的激活间隙Δ。当Ec从下面接近时，间隙大小从几十meV单调减小到几meV。它遵循幂律关系Δ |E - Ec|νz，其中指数νz 0.60 0.05 (图2c)。

在临界电场以上，电阻在低温至10 K范围内与T2有关。这是具有电子-电子umklapp散射的Landau费米液体的特征。作者用R = R0 + AT2拟合低温电阻，其中R0为剩余电阻，根据Kadowaki-Woods扩展定律，A1/2与准粒子有效质量m⁎成正比。当E从上面接近Ec时(图2d)，A1/2的电场依赖关系可以用幂律A1/2 m* |E - Ec|-1.4 0.1发散来很好地描述。结果表明，整个电子费米表面都对输运有贡献，由于MIT附近的量子涨落，m⁎在Ec处发散。

图2

电阻在较高温度下偏离T2的依赖关系，在温度T*时达到最大值，并随着温度的进一步升高而减小。在这里，类绝缘行为遵循幂次定律，而不是激活温度依赖。T*值在接近MIT时减小(图3c)。平方电阻可以超过Mott-Ioffe-Regel极限(图2a中水平虚线)，h/e2，其中h和e分别表示普朗克常数和基本电荷。这相当于一个比魔角时期小的平均自由路径，并暗示了“坏”的金属行为。

接下来作者演示了MIT附近电阻曲线的量子临界尺度塌缩。作者首先确定临界场的精确值，在该值处观察到R (T)的简单幂律依赖性。作者用临界磁场Rc(T)处的电阻使R (T)归一化。MIT附近的电阻曲线在温度随磁场变化的T0s缩放后坍塌成两个分支(图3a，3b)。顶部和底部分支分别代表绝缘和金属传输行为，它们在对数图中显示出约R /Rc = 1的反射对称。作者通过在绝缘侧的一个场将其与测量的电荷间隙匹配来确定T0的刻度。使用相同的T0s，不作任何调整，在与临界点等距离的金属侧缩放曲线。尺度参数T0在接近临界场时连续消失(图2b)。与电荷间隙相似，T0遵循幂律关系T0 |E - Ec|νz呈，其指数为νz 0.70 0.05 (图2c)。图3a，3b也比较了同一装置在不同热循环后的两组测量结果，受到紊乱的影响，非常接近临界点。

作者在图3c中显示了|log(R /Rc)|的场温相图。它揭示了被广泛观察到的量子临界的“扇形”结构。Widom线接近临界场的垂直蓝线。T⁎线及其镜像(对应|log(R /Rc)| 0.45)为MIT附近的有限温度交叉设定了尺度，即量子临界区边界。在这个区域内有dR /dT < 0，它与下面讨论的Pomeranchuk效应相关。

图3

由于Mott绝缘体的基态和低能激发态是由磁相互作用决定的，因此作者研究了临界点附近的磁性能。平行于二维平面的磁场与自旋耦合较弱，这是由于TMDs中强的Ising自旋-轨道相互作用。作者利用磁圆二色性(MCD)表征了TMD魔角异质结构中空穴在平面外磁场B下的磁化强度。图4a显示了MCD在1.6 K时的几个电场的磁场依赖关系。在小的区域内，MCD随B线性增加，在B* (符号)以上饱和。饱和场B*在金属侧随电场的增大而增大，而在绝缘侧则随电场的增大而减弱(约4-5 T)。两侧的MCD饱和是由不同的机理引起的。在金属方面，B*与磁阻饱和场(图4c)很好地吻合，此时传输从金属过渡到绝缘。在绝缘方面，B*反映了磁相互作用能尺度。MCD可以转换为磁化，因为在饱和时，它的值对应于完全极化自旋的磁化强度。

然后由B = 0附近的磁化率斜率得到磁化率χ。图4b显示了χ-1在不同电场下的温度依赖性。对于1.6 K以下的所有电场，它都是平滑的。高温条件下，所有的数据都可以用负的Weiss常数θ 30-40 K的Curie-Weiss依赖关系χ-1 T - θ描述(图中虚线)。这反映了Hubbard模型局域矩之间的反铁磁超交换相互作用，并揭示了在MIT附近两侧的磁相互作用能约为3 meV (与图4a中绝缘侧测量到的B*一致)。图4b还显示了在低温下，靠近MIT的两侧的磁化率都很高。在金属方面，磁化率饱和发生在T* (用箭头标记)附近。磁化率也显示出一个平滑的依赖于电场通过MIT到1.6 K (图4d)。

在低温下，系统在金属方面是Landau费米液体，由费米面附近重费米子的Pauli磁化率给出χ。在~T*以上，系统进入非相干状态，易感性遵循Curie-Weiss依赖性。这与通过T*加热时从金属(dR /dT > 0)到类似绝缘的(dR /dT < 0)传输的交叉相关。这种行为让人想起在氦-3中观察到的Pomeranchuk效应，其中局域化电荷的增加和局域矩的形成导致加热时自旋熵的增加。当塞曼能量超过重正化带宽(gμBB* W*)时，相干准粒子也会被破坏。这张图与图4c中的磁阻数据一致，并且gμBB*与图3c中的热激发能(kBT* W*)吻合较好。其中g、μB和kB分别表示空穴g因子(TMDs中g 11)、玻尔磁子和玻尔兹曼常数。与大多数二维电子系统相比，TMD的魔角超晶格中的空穴塞曼能量明显大于回旋能，这是由于较大的g因子和较重的带质量，而魔角平带又进一步提高了带质量。

在MIT附近，由于U和W均为数十meV，磁相互作用能(~3 meV)为系统的最小能量尺度。最低测量温度(磁和输运性质分别为1.6 K和300 mK)远远低于这个能量尺度。因此，没有任何自旋间隙迹象的χ对所有电场的平滑温度依赖关系(图4b)和χ在MIT的平滑演化(图4d)支持了两侧没有长程磁序。这些观察指出，MIT从费米液体到非磁性(或120度Néel低于1.6 K)Mott绝缘体在有限温度下具有广泛的自旋熵。这是预期的受挫晶格，并被Pomeranchuk效应进一步证实。此外，由于m⁎在金属方面发散，χ在MIT上的平滑演化意味着Landau参数F0a是发散的；类似地，发散的F0s压缩率必须在MIT处消失。

图4

综上所述，作者证明了MoTe2/WSe2的魔角超晶格在300 mK下的连续Mott跃迁，并在量子临界点附近进行了标度分析。MIT是由改变平面外电场引起的，该电场主要改变魔角电位深度，从而改变U/W。作者的结果，包括连续消失的电荷隙，发散的有效质量，贯穿MIT的恒定自旋磁化率，以及Pomeranchuk效应，都指向了一个清晰的例子，在连续MIT中，整个电子费米表面突然消失。此外，由于半带填充密度几乎比无序密度高两个数量级，无序仅在观测到的相互作用驱动的MIT中起扰动作用。在二维电子气体系统中，作者观察到的密度调谐的MITs与具有非常不同的能量尺度且没有晶格的二维电子气体系统具有显著的相似性，突出了跃迁的普遍性。未来对跃迁附近的输运和磁性特性的研究，特别是在较低温度下的研究，可能揭示物质的新奇异态，如量子自旋液体。