广州大学在光电催化剂与甲醇之间的作用机制研究获进展

近期,广州大学刘兆清教授团队在光电催化剂与甲醇之间的作用机制方面取得进展,成果以“Activating C H Bond by Tuning Fe Site and Interfacial Effect for Enhanced Methanol Oxidation” 为题发表在Wiley出版社的期刊Advanced Materials上。

传统光催化或电催化都存在各自的优势和弊端,光电催化可以结合光/电催化的优势,协同催化小分子氧化/还原,具有重要的意义和发展前景。基于半导体材料合理构筑催化剂作为光阳/阴极不仅可以有效降低反应能垒,还可以通过内建电场的构筑促使半导体的光生电子和空穴有效分离,进而同时提高催化活性和催化产物的选择性。因此,设计构筑高效光阳/阴极催化剂是目前光电催化研究的难点问题之一。

团队以ZnO为模板,设计了一种尖晶石CoFe2O4修饰的α-Fe2O3异质结纳米管阵列 (NTAs) 作为光电催化甲醇氧化(MOR) 的催化剂(图1)。在性能表现上,α-Fe2O3/CoFe2O4实现了1.17 mA cm-2的高光电流(0.5 V vs. Ag/AgCl),生成甲醛的法拉第效率为97.8%,并且具有40 h的长效稳定性。通过构建NTAs和界面工程,加快了载流子分离的速率。理论计算发现,相对α-Fe2O3,由于共边FeO6位点的存在,CoFe2O4对甲醇表现出较低的吸附能,降低了*CH3O中间体C-H键的活化能垒和甲醛分子的解吸能。

图1. 共边FeO6位点光电催化甲醇氧化

刘兆清教授为论文的通讯作者,硕士研究生黄胜为论文的第一作者,广州大学为论文唯一通讯单位。以上研究工作得到了中组部“万人计划”、国家自然科学基金以及广东省自然科学杰出青年基金等项目的支持。最近团队相关成果还陆续发表在化学领域其他多个顶级刊物,包括:Appl. Catal. B Environ., 和J. Phys. Chem. Lett.。

论文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202208438?af=R


来源:广州大学

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页面更新:2024-03-03

标签:广州大学   法拉第   甲醇   催化剂   光电   载流子   阴极   甲醛   进展   机制   团队   作用   论文

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