量子异质结构综述

量子材料通常是异质的，具有结构缺陷、杂质、表面、边缘、界面和无序。这些异质性有时被视为传统体系中的缺点；然而，它们的电子和磁性结构通常定义并影响量子现象，如相干、相互作用、纠缠和宿主系统中的拓扑效应。因此，关键的需要是理解异质性的作用，以便赋予材料新的量子功能，用于能量和量子信息科学应用。

鉴于此，来自美国橡树岭国家实验室的An-Ping Li教授和Wonhee Ko教授共同领导的研究团队在Advanced Materials上以Understanding Heterogeneities in Quantum Materials为题发表综述文章，集中回顾了几个具有代表性的例子，介绍了将异质性与真实材料的量子行为联系起来的最新进展。具体而言，评估了三个相互交织的主题领域：i）揭示异质性的结构、电子、磁性、振动和光学自由度。ii）了解异质性对主体材料系统中量子态行为的影响。iii）控制新量子函数的异质性。这一进展是通过建立与量子材料异质性相关的原子级结构-性质关系来实现的。对异质性的电子、磁性、光子和振动状态之间的相互作用的理解使得能够设计新的量子材料，包括基于异质二维材料的拓扑物质和量子光发射器。

图1异质性的电子和磁性结构决定了系统的量子现象。

图源：Advanced Materials (2022).

今天这个时代正在见证第二次量子革命的曙光，在这场革命中，量子力学中的量子相位相干和量子纠缠，出现在包括物理、材料科学、工程、化学、数学和计算机科学等多个学科交叉中。这种学科融合将导致新型量子材料、器件和系统的发展，并在量子计算、网络和传感中广泛应用。

然而，尽管量子材料有着革命性的前景，但目前发现、表征和制备量子材料的方法在很大程度上是基于“理想”系统，即通过其空间或时间平均状态处理的材料。真实的材料，无论是天然的还是工程的，通常都是异质的，在所有空间和时间尺度上都有结构缺陷、杂质、表面、边缘、界面和无序。

尽管异质性通常被视为传统系统中的缺点，但这些异质性的电子和磁性结构通常能影响系统的量子现象，如相干、隧穿、涨落、纠缠和拓扑效应等等。

半导体（如金刚石和碳化硅）中由缺失原子组成的缺陷会导致单个电子紧密结合。这些单电子即使在室温下也表现出非常强大的量子态，其中它们的自旋可以与相邻电子纠缠，并可以用光学和微波电子技术寻址。

由掺杂和原始石墨烯纳米带（GNR）片段组成的超晶格中的结态可以提供拓扑保护的自旋中心，其形成具有可调交换相互作用的海森堡反铁磁自旋½链。如果主体材料中没有异质性，这些自旋纠缠态将不存在。正是异质性使量子材料的新家族得以诞生。通过理解异质性在定义和影响量子态性质方面的作用，人们可以开发控制量子行为的方法，以便将其用作量子计算范式中的计算设备。因此，理解异质性对于实现新量子革命的潜力至关重要。

以上这些成就的背后是过去30年来应用显微镜、光谱学和第一原理计算来理解异质性的成果。尽管这些已经在设计具有巨大潜在影响的全新量子物质状态方面取得了领先，如基于电子的量子比特和Majorana束缚态，但找到将结构的异质性与真实材料的量子行为联系起来的有效方法是非常困难的。

因此，合理控制异质性以创造理想的量子态和各种能态的相互作用，不仅是目前学术界前所未有的挑战，也是实现材料研究量子飞跃的变革机会。

所以，量子材料研究的这一新前沿领域需要新的综合方法。其不仅需要通过使用先进的显微镜和光谱学结合理论/模拟来实现对候选材料异质性的原子水平理解，从而建立量子材料发现的合理方法，还必须使用先进的显微镜和光谱探针，特别是扫描隧道显微镜（STM）和电子显微镜，并结合量子传输和光子测量，才能全面了解物质和准粒子的状态。

光学和超快激光光谱学结合光子-光子相关分析是理解光-物质相互作用的关键，特别是电子和磁性态向光子态的转换的研究中。同时，研究人员迫切需要进行电子结构计算，以便对材料的可观测性进行有意义的预测，以了解量子态及其行为。

由于计算能力的显著提高以及高效计算和机器学习方法的可用性，量子力学计算（如第一原理）现在可以用于O（10000）原子，紧束缚密度泛函理论（DFT）可以考虑具有O（1000000）原子的系统，允许在包括受影响环境的长度尺度上研究无序和异质性。同时，目前研究人员已经开发了高保真合成和原子级缺陷和界面的原子精确控制，以实现结构-性能-功能循环，最终可通过设计产生新的量子材料。

图2通过控制材料异质性可以创造理想的量子状态和相互作用

图源：Advanced Materials (2022).

这篇综述重点介绍了两种显著的量子材料类型。

第一类是拓扑材料，如拓扑绝缘体、Weyl和Dirac半金属、拓扑超导体和量子自旋液体等，它们的拓扑性质来源于它们的非平凡能带结构。拓扑相的一个非常理想的特性是它们可以表现出耗散较少的传输。

当电子沿着拓扑相的边缘或表面移动时没有耗散，就会出现拓扑相。拓扑相的另一个显著特性是，它们包含分数准粒子，这有助于针对热力学误差设计稳健的量子计算机。

为了实现大规模的量子信息处理，研究人员需要在远程节点之间相干传输量子态，并且需要在量子网络中传输期间保持模式纠缠。拓扑现象源于拓扑物质的全局性质，其为保护相位相干性和纠缠不受扰动和无序提供了自然途径。

三维拓扑绝缘体在其表面支持新型自旋极化二维狄拉克费米子，由于自旋-轨道耦合，自旋和动量相互垂直锁定，Weyl半金属可以通过拓扑绝缘体或异质结构的化学掺杂进行工程化。当时间反转对称性被例如磁序破坏时，当三维狄拉克半金属的狄拉克点分裂成由费米弧连接的一对Weyl点时，它们可以转变为Weyl半金属。

拓扑超导可以发生在超导体（如NbSe2）和三维拓扑绝缘体（如Bi2Se3或Bi2Te3）之间的异质结构中。这些奇异状态都表现在表面、界面和边缘上，因此，缺陷和界面工程是调控和改变这些非局部激励效应的最直接途径。

第二种是二维材料其广泛的结构可调谐性（改变层数、适应缺陷和取代掺杂剂、创建莫尔图案等）有助于寻找新的量子态，并为调谐相干和纠缠提供了多种机会。

例如，通过覆盖两个或多个原子薄的二维原子片，研究人员在所得的“莫尔材料”中发现了新颖的物理现象：该材料具有在单个二维片中完全不存在的感应绝缘和超导状态。

此外，发现二维材料中的缺陷可以为激子提供有效的陷阱，从而在这些材料中产生稳健的单光子发射器（例如，WSe2， hBN），其可以用于新兴的量子信息和纳米光子应用。二维异质结构还可以承载长寿命的层间激子，并且其可以使用圆偏振光来寻址。这些新的发展大多得益于控制新量子态异质性的能力。

因此，文章指出，鉴于异质性的重要作用，研究人员必须以综合的方式解决这些问题。

具体地说，在材料合成中，精确地制备（理想地在原子尺度上）异质性是设计量子态所必需的。在表征中，研究人员需要揭示异质性的结构，并理解它们对量子现象的影响。在评估量子特性时，研究人员需要能够控制异质性与宿主环境的相互作用，以实现新材料。

此外，这些实验工作需要与理论、建模和模拟紧密结合，以形成一种有指导性的研究方法。这种综合方法才能帮助研究人员了解异质性在定义和影响量子态方面的作用，以使新材料能够应用于能源和量子信息科学。

而这一目标可以通过三个步骤来实现。首先，需要通过揭示异质性的结构、电子、磁性、振动和光学特性来了解异质性的自由度。其次，需要了解这些异质性如何影响主体材料，特别是它们对量子态相干和纠缠的影响。第三，基于对异质性及其影响的理解，需要控制异质性，以创造具有量身定制的量子功能的新材料，用于能量转换和量子信息科学应用。

图3通过材料中的缺陷调控二维Pd2Se3的相位。

图源：Advanced Materials (2022)

这篇综述简要回顾了近年来拓扑材料和二维层状材料异质性研究的进展。

现阶段，研究人员通过使用先进的显微镜和光谱学结合理论和计算，已经开发出新的方法来揭示异质性的原子结构，包括缺陷、界面和无序，并探索异质性的电子、磁、振动和光学特性。对异质性的各种自由度的理解有助于研究异质性的影响，探索如何将异质性与相位相干性、波函数拓扑、纠缠和量子态的相互作用联系起来，以及如何实现自旋极化传输、Weyl半金属和单光子发射器。使用缺陷和界面设计和工程来修改材料的异质性，可以控制影响能量传输、量子信息处理和计算、新型超灵敏传感器以及低功率电子和计算的量子态的相互作用和转换。

而面向未来，文章指出，理解异质性在定义和影响量子态的相干和纠缠方面的作用，将为能量和量子信息科学的应用提供变革性的机会。通过实现合理设计的异质性将电子、自旋和光子定义为相干态和纠缠态的材料，以独特的方式携带能量和信息，从而实现量子材料的转型飞跃。

参考文献：

Anping Li. et al. Understanding Heterogeneities in Quantum Materials. Advanced Materials (2022).

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106909