科学家优化利用太阳能将CO2转化为CO的反应机理

太阳能有可能将二氧化碳（CO2）转化为甲烷（CH4）、一氧化碳（CO）或甲酸（HCOOH）等燃料，这种光催化转化是目前解决CO2排放问题的最有前途的方法之一。其中，铼（I）-羰基-二亚胺配合物是最先进的光催化剂，但其催化过程需要大量的能量输入。2月11日，丹麦技术大学（Technical University of Denmark）、瑞典隆德大学（Lund University）等领导的研究团队在《自然·通讯》（Nature Communications）发表题为《二维共价有机框架/Re配合物复合光催化剂下的超快电荷转移动力学》（Ultrafast Charge Transfer Dynamics in 2D Covalent Organic Frameworks/Re-complex Hybrid Photocatalyst）的文章指出，五羰基氯化铼（Re(CO)5Cl）和共价有机框架（Covalent Organic Frameworks, COFs）的组合使用，可以使得光催化剂在不输入额外能量的情况下将CO2转化为CO。

研究人员用三甲酰基间苯三酚（Tp）与2,2'-联吡啶（Bpy）构成二维COFs（TpBpy），并与Re(CO)5Cl结合形成Re-TpBpy，利用含时密度泛函理论（Time-dependent Density-functional theory, TD-DFT），展示了激发态动力学和混合催化剂下的电荷转移过程。结果表明，在没有额外能量输入的情况下，依靠高能光子激发，电荷便发生转移，实现了CO2向CO的转化。研究人员表示，这一发现可以用于研发更大的CO2转化装置，使太阳能驱动的CO2光催化转化成为现实，有望为未来克服气候危机提供可用的解决方案。

转载本文请注明来源及作者：中国科学院兰州文献情报中心《气候变化动态监测快报》2022年第5期，秦冰雪 编译。