近几十年来，在开发更好的非线性材料方面进展，并不像所希望的那样迅速。近日，美国 约翰·霍普金斯大学(The Johns Hopkins University) Jacob B. Khurgin，在Nature Photonics上发表评论文章，提出了通过考虑非线性光学现象的简单观点解释，即主要由光子和物质之间的相互作用时间长度决定的。从而提出了提高非线性光学现象效率的试探性途径。

四十年过去了，非线性光学领域，依然在阅读革命性应用的论文，例如新型奇异材料中的全光开关，以及超快信号处理。然而，对于相对有限的实际应用（谐波、光学参量、连续谱和光学频率梳产生），也依然依赖于少数发展良好的非线性晶体（LiNbO3, KTP, BBO、金属硫族化物）以及光纤和硅波导。这种情况与光子学的许多其他领域截然不同。例如，以激光器为例，激光领域快速发展已经远远超越了40年前书籍范围的限制，因为四十年前并没有提到过当今光子学支柱的设备：量子级联、Yb-光纤、Ti-蓝宝石、GaN蓝色激光器和垂直腔面发射激光器等。在过去的几年里，极具前景的非线性材料时起时落。不完全列表包括非线性聚合物、半导体量子阱和量子点、纳米管、光子晶体、慢光、等离子体和超材料、石墨烯和其他二维材料、钙钛矿、拓扑材料和许多其他材料。

除了几个显著的例外（用于产生连续谱的光子晶体纤维，以及用于可饱和吸收体的各种新材料），对这些非线性光学研究拓展视野的同时，也产生了相对有限的实际应用。预言已久的全光学数字计算机还没有实现，全光学神经网络也还没有定论。如果有的话，近几十年来非线性光学NLO最大的成功之一是，在非线性光学NLO效应不利领域取得了进展，例如在减轻高容量光纤通信链路中的非线性的技术（在这里没有涉及不同的和非常成功的非线性光谱学领域）。经过六十年的非线性光学研究，有必要重新审视非线性光学的局限性，尝试对其不同现象进行统一描述，并为工程师提供对可能性边界的直观理解。

Nonlinear optics from the viewpoint of interaction time.

从相互作用时间看非线性光学。

图1:基于折射率调制切换和测量光子动量变化的等效性。

图2:光学非线性与光学击穿有关。

图3:三阶非线性的费曼图。

光子恰好是不带电荷的玻色子，不受泡利不相容原理的约束，因此光子不会直接相互作用，而只是通过物质的中间态（通常是电子和空穴）相互作用。或者可以说，非真空介质中的光子不再是纯光子，而是极化激元（耦合场）物质激发（准粒子），并确实相互作用，尽管非常微弱。事实上，非常微弱的相互作用，这也是光子几乎可以完美地、不受阻碍地远距离传输信息的主要原因，但同时，这也使得用光子调控信息成为艰巨的任务。

该项评述经强调了，在非线性光学nonlinear optics，NLO中，广泛定义为相互作用的重要性。光子-物质相互作用的强度，仅取决于哈密顿量值和激发寿命（实或虚），这里称为相互作用时间。最强的相互作用是偶极跃迁，其最大值受到典型键长的限制，最多为几埃。这使得相互作用时间，成为增强有效非线性的唯一灵活参数。这种增强本质上可以实现，通常是通过在吸收区工作并激发具有可按数量级变化特征寿命的真实载流子。这不可避免的代价是开关速度降低，但即使对于“慢”非线性，速度也可以足够快，以满足某些应用。其中，在小于1ps下工作的透明导电氧化物transparent conductive oxides，TCO材料是这种非线性的主要例子。

对于远离吸收（即仅有虚载流子被激发）工作的“超快”非线性，本质上增强相互作用时间的可行性要小得多，这主要是因为，在实际非线性介质中，当单个能级扩展到能带时，共振非常宽。

在慢速和（特别是）超快非线性的情况下，相互作用时间的非本征增强必然会产生最好的结果。增强可以在传播（行波）和局部几何结构中实现。实现增强的最明显的方法是简单地通过使用长传播长度，例如在光纤中，实现了全光开关、调制和频率转换的最佳结果。为了减少物理长度，同时保持长的相互作用时间，可以求助于具有低群速度的各种光子结构（实现“慢光”）。使用行波几何结构增强非线性，同时保持合理宽的带宽，并且仅增加延迟。

与此同时，各种光子谐振结构可以用于增强。尽管在过去的十年中激增，但简单微谐振器仍然是实际增强的最佳选择。在局域谐振结构中，增强程度最终受到带宽减小的限制，因此可能不需要超高Q因子。最后，应始终根据每个具体应用的需求，例如是否应将重点放在速度、尺寸或低损耗上，明智地选择使用哪种（慢或快）非线性以及如何增强。

就新一代非线性光学NLO材料而言，具有高损伤阈值、低介入损耗、低成本、集成硅平台等理想特性的材料，仍有很大的发展空间。但是，基本物理定律不允许将给定波长和所需速度的效率提高（或降低功率要求）几个数量级，尽管预计未来会出现巨大的非线性。也许观察强度而不是相互作用时间增强的一种方法，并利用其中有效势（图1b）变为远低于光学损伤阈值的非谐的相变，但是这种相变本质上，需要是电子的而不是离子的，以便在近红外到可见光区中操作。潜在的候选者是光诱导的Mott–Andersen局域化跃迁，或固体中的其他集体效应。

总之，非线性光学NLO发展状况，指出了限制非线光学NLO现象效率，以及非线光学NLO进入新应用的机遇与挑战，特别是在全光数据处理中的关键因素。“相互作用时间工程interaction time engineering”的通用语言，将用于增强和定制非线光学NLO现象。基于非线光学NLO的全光交换和处理是否会实现，在不久的将来可能会出现意想不到的新发现和新需求。

文献链接

https://www.nature.com/articles/s41566-023-01191-3

https://doi.org/10.1038/s41566-023-01191-3

本文译自Nature。