纯计算Chem. Mater.: 类石墨烯单层的点缺陷稳定性和介电性质

2022年12月19日，Chem. Mater.在线发表了武汉大学郭宇铮教授课题组的研究论文，题目为《Point Defect Stability and Dielectric Properties of Graphene-Like Monolayer Materials》。

原子薄二维(2D)材料在现代纳米技术的各个研究领域中引起了极大的兴趣并显示出巨大的潜力。在此研究中，作者利用密度泛函理论(DFT)和密度泛函微扰理论(DFPT)系统地研究了一类二维家族材料，主要包括类石墨烯单层单氧化物、单氯化物和单氮化物(GLMMs)。首先，对GLMMs中天然点缺陷的能量稳定性进行了研究，结果表明，大多数空位缺陷具有较高的形成能，特别是中性非金属原子空位，显示出在制备过程中表现出优异的结构稳定性和较高的空位形成阻力。从头算分子动力学(AIMD)也证实了GLMMs中无论有无缺陷的热稳定性。随后，通过有效介电模型(EDM)和二维电子极化率同时探索了它们的介电性质，并进行了比较。研究发现，大多数GLMMs具有远高于h-BN的面外介电常数，是一种很有前途的器件应用单层材料。此外，由于EDM对层厚的敏感性，二维电子极化率被证明在评估具有原子薄层的二维材料的介电性能方面比EDM方法具有显著优势。所有理论计算结果提供了GLMMs的原子结构和介电性质的全面预测，旨在促进此类新型二维材料的合成和进一步应用。

图1 原子结构、晶格常数和带隙变化

图2 声子谱、能带结构和电子局域函数

图3 原子结构、自旋电荷密度和空位缺陷形成能

图4 具有空位缺陷的AIMD模拟

图5 二维材料的介电常数变化

图6 二维SrO的介电常数变化

图7 电子极化率的普遍比例关系

图8 电子极化率的统一几何表示

【论文链接】

Gui, Q., Wang, Z., Zhang, Z. et al. Point Defect Stability and Dielectric Properties of Graphene-Like Monolayer Materials. Chem. Mater.,2022. https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c02371

【其他相关文献】

[1] Luo, B., Yao, Y., Tian, E. et al. Graphene-Like Monolayer Monoxides and Monochlorides. Proc. Natl. Acad. Sci. USA,2019, 116, 17213 17218. https://doi.org/10.1073/pnas.1906510116