【转载】Angew. Chem. Int. Ed. | 磁性氧化铁纳米酶清除和降解微塑料

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*本文首发于“纳米酶Nanozymes”公众号，2022年11月22日

*编辑：顾芗

塑料垃圾危害全球，比废弃塑料更可怕的是“海洋中的PM2.5”---微塑料。微塑料是指直径小于5毫米的塑料颗粒，通常以碎片、纤维等形式存在。由于尺寸微小、更容易进入生物体内，微塑料的吸附和转移污染物的能力更强。一旦进入人体，微塑料会长期停留在体内，对人类健康造成严重影响。除了在源头控制微塑料的产生，开发有效清除、降解环境中微塑料的方法对于构建健康的生存环境至关重要。

Fe3O4磁性纳米材料因其制备简单，性质稳定且价格便宜，广泛应用于微塑料的吸附研究。由于微塑料具有较大的比表面积和较高的疏水性，通常在Fe3O4表面修饰疏水基团以增加其对微塑料的吸附（图1A）。然而，疏水基团修饰的Fe3O4制备复杂，在水中的分散性较差，限制了其在微塑料吸附中的应用。另外，在微塑料降解的相关研究中，通常采用在Fe3O4表面修饰降解酶，但是酶降解过程的速率缓慢，不能承受降解塑料所需要的高温环境，无法高效降解微塑料。

近日，加拿大滑铁卢大学化学系的刘珏文教授发现未经修饰的Fe3O4可以通过氢键吸附到多种最常见的微塑料上。非修饰Fe3O4具有类过氧化物酶的活性，在高温下仍具有很好的稳定性，可高效降解微塑料。相比于疏水基团修饰Fe3O4，非修饰Fe3O4对微塑料的吸附效率提高了100倍。基于此，课题组构建了基于非修饰Fe3O4清除和降解微塑料的方法（图1B）。

图1. （A）目前磁分离（i）和酶降解（ii）微塑料的方法。（B）非修饰Fe3O4同时具有磁性和纳米酶活性，可实现微塑料的清除和降解。

向吸附Fe3O4的微塑料体系中加入尿素、酸或碱都会引起大量Fe3O4的脱附（图2），表明氢键可能在吸附中起重要作用。加入50%二甲基亚砜（DMSO）和大量的氯化钠后，仅有少量Fe3O4脱附，表明疏水作用和静电作用对吸附的贡献很小。以上结论得到了表面电位测量和化学结构分析的印证。

图2. 尿素、DMSO、NaOH、HCl或NaCl诱导微塑料对Fe3O4的解吸附。

微塑料表面的Fe3O4在H2O2存在下，对罗丹明B的降解效率明显提高（图3A和B）。鉴于Fe3O4具有很好的热稳定性，作者研究了温度对微塑料降解的影响。结果表明，降解只发生在温度接近或达到微塑料的熔化温度区间（图3C）。另外，利用Fe3O4的可逆吸附以及磁回收的特性，作者发现回收的Fe3O4维持了相同的吸附和降解微塑料的能力（图3D和E），表明Fe3O4对微塑料的清除和降解是可循环的（图3F）。

图3.（A）Fe3O4、（B）吸附在微塑料表面的Fe3O4对罗丹明B的降解。（C）高温下Fe3O4对不同微塑料的降解。回收的Fe3O4对微塑料的吸附（D）和降解（E）。（F）Fe3O4对微塑料的吸收降解循环图。

该工作结合Fe3O4的超强顺磁性和纳米酶特性，为解决微塑料污染问题供了一种新策略。同时，该工作也展示了纳米酶材料耐高温性质的一个应用实例。

论文信息

Removal and Degradation of Microplastics Using the Magnetic and Nanozyme Activities of Bare Iron Oxide Nanoaggregates

Mohamad Zandieh, Prof. Juewen Liu

文章的第一作者是滑铁卢大学的博士研究生Mohamad Zandieh。

Angewandte Chemie International Edition

《德国应用化学》(Angewandte Chemie)创刊于1888年，是德国化学学会（GDCh）的官方期刊并由Wiley–VCH出版。作为化学领域的权威期刊，《德国应用化学》涵盖了化学研究的各个领域，刊发包括新闻、综述、观点、通讯、研究论文等在内的各种内容。

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转载责编：顾芗