中科院研究发现：卤化铅钙钛矿量子点中的激子精细结构

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卤化铅钙钛矿量子点中的晶格畸变导致细小的结构间隙和相干激子量子跳动。

科学家刚刚报道了利用卤化铅钙钛矿量子点中的晶格失真来控制其激子精细结构。研究人员由中国科学院大连化学物理研究所（DICP）的吴开峰教授与混合有机无机半导体能源中心（CHOISE）的Peter C. Sercel博士合作。乔伊斯是美国能源部科学办公室的能源前沿研究中心（EFRC）。

该研究于2022年9月8日发表在《自然材料》杂志上。

众所周知，量子点中的形状或晶体各向异性是微小的半导体纳米颗粒，导致其光学明亮激子（结合的电子 - 空穴对）的能量分裂。这被称为精细结构分裂（FSS）。这些激子构成了量子信息科学研究者的重要游乐场。例如，激子的FSS可以用于量子计算的量子态的相干控制，或量子光学中的偏振纠缠光子对，尽管对于后者来说，抑制分裂的程度很重要。

传统上，研究FSS通常需要在液氦温度下使用单个或几个量子点，因为它对量子点的大小和形状敏感。在融合级别测量FSS，更不用说控制它了，除非所有的点几乎相同，否则似乎是不可能的。

在这项研究中，通过使用集合级飞秒极化瞬态吸收，科学家们在溶液处理的CsPbI3钙钛矿量子点中观察到清晰的亮激子FSS，其表现为激子量子节拍（动能迹线的周期性振荡）。

“更令人惊讶的是，由FSS能量决定的拍频可以通过改变温度来连续控制。这是一个前所未有的结果，这意味着现在科学家可以通过温度轻松控制FSS，“吴教授说。

研究人员还发现，温度依赖性FSS与卤化铅钙钛矿的有趣，高动态晶格有关。降低温度导致碘化铅八面体框架更加扭曲。

计算表明，由于这些正交相量子点实际上仍然以伪立方族晶体平面为界，晶格失真导致避免明亮激子之间的交叉细结构间隙。这个间隙是观测到的FSS的原因，尽管量子点的大小和形状在融合样本中具有异质性，但它可以被检测到。

“CsPbI3钙钛矿中的晶格畸变在光伏界是众所周知的，因为它与钙钛矿太阳能电池的相位稳定性问题有关，但以前没有人通过实验将其与激子精细结构联系起来，”吴教授说。“我们的研究表明，这种材料特性实际上可以用来控制量子信息技术中量子点中的亮激子分裂。