不均匀的离子通量会引发锂（Li）沉积不均匀和枝晶连续生长，严重限制了锂金属电池（LMB）的寿命。在此，设计了一种电负性聚（丙烯酸五氟苯酯）（PPFPA）聚合物刷接枝 Celgard 隔膜，以 PPFPA-g-Celgard 为目标，在纳米尺度上精确构建一维定向的 Li +通量，以实现更快的离子传输和超稳定的锂沉积。PPFPA 聚合物链的接枝是通过表面引发的原子转移自由基聚合化学的简单仿生工程实现的。理论和实验分析都表明，Li+明显增加了近两倍Celgard 隔膜上 PPFPA-g-Celgard 的亲和力和离子转移动力学。通过从 0.5 到 6 mA cm -2的快速切换，可以实现可逆且稳定的 Li 电镀/剥离。此外，锂|PPFPA-g-Celgard | LiFePO4全电池具有通用和长期的循环性能，在醚电解质中循环超过 700 次后容量保持率为 83%，在碳酸盐电解质中循环超过 300 次后容量保持率为 92.9%。本研究为具有典型表面拓扑化学和自限离子传输通道的先进隔膜在高性能 LMB 应用中的一般设计提供了一个新方向。

图文简介

a，b）具有不同隔膜的LMB中锂金属沉积的结构演变示意图。c) Celgard 隔膜上电负性 PPFPA 聚合物刷的化学合成过程示意图。

a) SEM 图像和相应的 EDS 映射和 b) AFM 图像和 PPFPA-g-Celgard 隔膜的相应粗糙度。c) FTIR 和 d) 不同样品的 XPS 光谱。e）通过XPS中的Ar +蚀刻检测PPFPA-g-Celgard中Br和F元素的复合分布。f）计算的 ESP，和 g）锂原子在 Celgard 和 PPFPA-g-Celgard 隔膜上的不同吸附位点和相应的吸附能。h) Celgard 和 PPFPA-g-Celgard 隔膜上电解质的静态接触角。i) 离子电导率和 Li +迁移数，j) 不同隔膜在 -150 mV 过电位下的计时电流图。

使用 DPD 模拟通过 Celgard 和 PPFPA-g-Celgard 隔膜的锂离子沉积行为

电化学性能表征

论文信息

论文题目：Precise Control of Li+ Directed Transport via Electronegative Polymer Brushes on Polyolefin Separators for Dendrite-Free Lithium Deposition

通讯作者：Yue-E Miao，刘天西，余彦

通讯单位：东华大学，中国科技大学

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